摘要：用光鑷形成光阱囚禁單個原子、用激光將單個原子冷卻到基態形成超冷原子、將超冷原子相干合成單個超冷分子、將單原子分子重排串成豐富多樣的超冷單原子分子陣列，這就構成了精密相干可控的多粒子量子系統，為多種前沿科學研究與技術發展提供難得的量子平臺。文章介紹近年來在單原子量子態高保真操控、異核原子量子糾纏、原子—分子耦合態相干控制、單個超冷分子的相干合成、異核原子陣列確定性制備等方面所取得的最新研究結果;對未來在多體物理、超冷化學、精密測量、量子模擬、量子計算等方面的發展前景進行了展望。

01、引 言

原子與分子是物質組成的一個基本層次，研究這個層次的物理學是原子分子物理，研究內容是原子分子的結構、動力學與環境效應。

20世紀八九十年代，以掃描隧道顯微鏡(STM)、熒光探針等技術為代表的表面單分子科學的形成與發展，對物理、化學、生物、電子工程等領域帶來了深遠影響。然而，由于表面單分子與環境有著強耦合、存在熱噪聲等特性，會對分子產生強的退相干效應，導致人們難以在保持量子特性(如量子相干疊加態、糾纏態)的前提下對其進行測量和操控。

本文所指的單原子分子是在真空中以氣態狀態自由運動的單個原子或分子。與凝聚體表面單原子層中可分辨的單個原子不同，氣態單原子是完全孤立的原子。現代原子分子物理的發展從測量擴展到調控，對單原子、單離子、單分子等單量子體系的精密操控結合量子糾纏量子資源的應用，構成了第二次量子革命的關鍵表征。

2015年，我曾就“單原子激光操控研究進展”為題[1]介紹了當時的單原子操控的進展情況。幾年過去了，單原子操控領域的進展印證甚至超出了我當時的展望。這些進展包括：(1)光阱中單個原子內外態的操控達到了極高的精度(保真度);(2)將兩個單原子確定性地相干合成為單個分子;(3)形成確定性任意花樣無缺陷的單原子陣列;(4)利用里德伯(Rydberg)相互作用，實現高保真度糾纏，并生成多粒子糾纏態等。

02、單原子量子態的高精度操控

2.1 魔幻光強偶極阱將原子的相干時間延長至秒級

通常選取單個堿金屬原子(85Rb或87Rb)基態的兩個超精細結構能級系統(F=2，3或F=1，2)作為一個量子比特。在光阱(又稱光鑷)中囚禁的單原子，首要的特征指標是原子在阱中的壽命及量子相干性能維持的時間(相干時間)。在早期的研究中發現阱中原子的壽命可超過10 s，但相干時間只能達到1.4 ms(見文獻[1]中表2)，受限于一定溫度下的能量分布而引起的非均勻退相干，其根源是光阱的光強分布不均勻所導致的交流斯塔克(Stark)光頻移的不均勻。為了解決這個問題，我們在實驗中首先測出Rb原子的超極化率，發現差分光頻移與囚禁光光強(阱深)之間出現拋物線依賴性(圖1)，由此創造出了一個魔幻光強偶極阱(MI-ODT)[2]，在該光阱中原子的相干時間大大延長，從1.4 ms延長至200 ms，該相干時間僅受限于磁場的起伏。后來通過改善磁場起伏，使相干時間達到近1s的量級[3](表1)。另一個奇妙的特性是，在MI-ODT中，通過一個移動光阱將原子量子比特在不同阱之間轉移時，轉移前后原子的相干性基本保持不變，攜帶量子信息的原子在光阱之間移動時如履“平地”，量子信息不丟失。

至此，魔幻光阱在中性原子激光囚禁中得到了充分的應用。用作光阱的激光的各項參數都可能作為魔幻參數(表2)，通過獨立或者聯合地改變這些參數可以找到一個值，在這個值附近原子能級頻移之差為零或對囚禁激光的光強起伏不敏感(一階導數為零)。魔幻波長已被廣泛用于光晶格中性原子光鐘。在MI-ODT首次在Rb實現[2]之后，研究原子光鐘的小組相繼在Yb光鐘[4]和Sr光鐘[5]中也測到了超極化率并發現MI-ODT對實現10-19精度光鐘的重要性。最近國內山西大學張天才小組用Cs原子實現了三重魔幻阱[6]。我們為了將兩種不同的原子(85Rb或87Rb)魔幻囚禁到同一個光阱中，發現囚禁激光的偏振度也可以作為另一個獨立的參數進行優化，使得兩種同位素的原子在阱中的相干時間基本均衡，且都達到近1s量級[3]。

2.2 高保真度單比特量子門

在阱中原子量子態相干性保持良好的前提下，就可以對量子態進行相干操控了。量子態操控的重要指標是操控的精度，而操控精度可定量地用保真度來表征。保真度描述的是兩個量子態的相似程度，或者是兩者之間的“距離”。邏輯門操作的保真度，描述的則是一個量子初態經過量子邏輯門操作后，實際得到的末態與理論末態的差別，或者是回到初態的程度。量子過程層析方法能用來標定單比特邏輯門的保真度，但還原的操作矩陣的準確度與初態制備和末態探測效率相關。對中性單原子體系而言，單比特量子邏輯門的保真度一般高于態制備和態探測的保真度，為了獨立提取單比特邏輯門的保真度，實驗中采取隨機化標定(RB)的方法，即從24個Clifford門中隨機重復地選取門操作，探測單原子量子比特回到初態的概率，即得到單比特邏輯門的錯誤率εg和保真度F=1-εg。在我們構建的4×4二維MI-ODT陣列中[7](圖2)，依次測得16個比特中每個門的最低錯誤率為(3.0±0.7)×10−5，每個全局門的平均錯誤率為(4.7±1.1)×10-5，相應的保真度約為99.995%，這是目前報道的中性原子單比特量子門最高的保真度。

03、超冷單分子的相干合成

分子由原子組成，這已是常識。但如何確定性地、受控地從原子生成分子，又從分子轉化為原子，這是人們長期以來的夢想。從物理的角度，兩個原子可發生彈性碰撞、非彈性碰撞，甚至通過反應性碰撞結合在一起形成分子。從化學角度，基元化學反應動力學是反應物與產物之間物質轉換的基本過程，態—態反應動力學一直是化學的前沿。無論是碰撞過程還是反應過程，在兩個參數的控制上遇到了極大的困難，一是參與碰撞的原子數不確定，二是作為碰撞對(反應物)的原子的相對運動(反應坐標)難以控制。冷原子物理研究為這兩個問題的解決提供了出路，前者通過單原子囚禁技術可以實現兩個確定的原子的碰撞[8];后者則通過操控超冷原子外態從而合成超冷分子，并逐步形成了一個新的學科方向——超冷化學[9]。下面以超冷單分子的相干合成為例介紹是如何做到的。首先將兩個同位素Rb原子(一個85Rb和一個87Rb)分別在各自的光阱中冷卻到基態，然后將兩個光阱合并，把兩個原子無加熱地轉移到一個阱中，最后控制原子之間的相互作用從而生成一個85Rb87Rb分子。

第一步是將85Rb和87Rb分別冷卻到各自光阱的三維振動基態。囚禁在mK深度光阱中的原子，當其原子溫度在μK量級時，原子幾乎處于勢阱的底部，此時可以將勢阱近似成諧振勢，原子的外態(運動態)能級是量子化的。當原子溫度被進一步冷卻到nK量級之后，原子幾乎全部處于諧振子的基態，此時原子運動態波包被約束在光阱的基態高斯分布中，成為超冷原子。近二十多年以來，人們通過不同的冷卻方法，已經成功地把囚禁的離子、原子和納米機械振子等冷卻到了運動基態。在中性原子中，已經相繼將單個堿金屬和堿土金屬原子冷卻到三維諧振勢阱的基態。而我們的難點是，將兩個不同種類的原子同時冷卻到勢阱基態上。實現基態冷卻的方案有二能級原子邊帶冷卻、拉曼邊帶冷卻、電磁感應透明冷卻以及微波邊帶冷卻等。其中二能級原子邊帶冷卻利用囚禁勢的非諧性和超窄線寬的激光來分辨諧振子能級，逐步將高振動能級的原子抽運到基態，這種直接邊帶冷卻的技術已經成功用于堿土金屬離子和原子等具有長壽命、亞穩態的離子和原子體系。對于Rb原子這種堿金屬原子，拉曼邊帶冷卻是最佳冷卻方法。我們通過三個維度的拉曼光和回泵光，經過大約80個冷卻循環之后，原子徑向的量子數為nr=0.02±0.03，軸向量子數為nz=0.02±0.03，基本處于勢阱的三維基態上。拉曼邊帶冷卻之后，在1.5 mK的阱深下，原子的溫度被冷卻到了4 μK，而把阱深降低到0.03 mK之后，原子溫度降低到了500 nK。

原子冷卻到基態之后，光阱中原子的運動態是通過原子自旋與運動波函數耦合(spin-motion coupling，SMC)機制來精密控制的。當原子在梯度磁場中時，不同的磁子能級感受到不同的勢，從而使得不同內態所對應的空間波函數產生相對移動，即施特恩—格拉赫效應。在我們的實驗中，囚禁Rb原子的光阱是由波長為852 nm的高斯光聚焦而來的，在焦點處激光束腰大小約為750 nm。在這個條件下，焦點處的線偏振激光，由于矢量衍射效應會伴生橢圓偏振梯度，橢圓偏振光場對原子誘導出矢量光頻移，從而產生等效的虛擬梯度磁場。正是這個虛擬的梯度磁場誘導了單原子與其量子化運動態的耦合，即SMC。利用態依賴勢實現了異核雙原子的無加熱合并，并實現了異核原子運動波函數的完全重疊[10]。SMC使得原子的不同運動態的波函數不再正交，處于梯度磁場中的原子在微波的驅動下于磁子能級之間躍遷時，會伴隨著運動態的改變，因此可以用微波來操控原子在光阱中的運動態。實驗證明我們對原子外態操控的保真度高于99%[11]。

擴展到阱中雙原子的情形，雙原子的運動態可以看作是兩原子之間的相對運動和兩者共同的質心運動。在SMC機制支配下，光阱中的兩個原子之間的相對運動波函數偏離分子相互作用勢的中心。理論計算表明，在這種條件下，雙原子相對運動波函數與弱束縛態波函數之間的重疊積分得到增強，也就是原子—分子間的微波躍遷概率得到提高。最終，我們在單個光阱中利用微波實現了一對超冷異核原子(85Rb和87Rb)到單個分子(85Rb87Rb)之間的相干超冷化學反應，如圖3所示，在國際上首次實現了單個超冷分子的相干合成[12]。通過調整微波脈沖的長度，我們又觀察到光阱中雙原子與單個分子之間長壽命的拉比振蕩(圖4)，即實現了雙原子量子體系中原子態與分子態的可控相干疊加與相互轉化。

這項工作巧妙地應用了光鑷中固有的偏振梯度場對原子產生的等效虛擬梯度磁場效應，實現了原子自旋與雙原子相對運動的耦合。同時選用微波而非激光來合成分子，相對于激光來說，微波不會對原子產生自發輻射等退相干效應。實驗證明SMC方案是一種純凈的分子態操控方法，具有優越的相干性。這是一種全新的分子合成范式，從物理機制上有別于傳統的光締合和磁締合的分子合成方案。SMC兼顧了以上兩種方案的優點，既有與基于費希巴赫(Feshbach)共振一樣的相干特性，又適用于更多的原子—分子系統，如重要的堿金屬—堿土金屬混合雙原子分子系統等。

通過相干合成分子，實現了兩原子—分子體系內外態所有自由度的全面相干操控。為基元化學反應過程相干控制、量子少體束縛態的相干合成及其量子調控提供了可能性。

04、異核原子的高保真度量子糾纏

量子糾纏是理解強關聯多體體系奇異物理的關鍵，也是量子信息處理的寶貴資源。但量子糾纏很脆弱，易受環境退相干因素的干擾。各種量子計算物理實現方案的成功與否很大程度上取決于量子糾纏保真度的高低，通用容錯的量子計算機更直接依賴于邏輯門的保真度。在中性原子體系中，改善量子糾纏有兩個前沿方向，一是避免量子比特之間串擾的異核量子糾纏，二是抑制環境退相干的高保真兩比特量子邏輯門。

4.1 異核原子量子糾纏

與全同粒子的糾纏相比，非全同粒子的關聯提供了更豐富的物理。對于量子信息而言，異種粒子的糾纏在連接量子網絡進行量子非破壞讀出和內存保護方面具有獨特的優勢。在中性原子系統中，操縱多元素單原子可以為量子模擬提供額外的自由度;在實現Rydberg量子模擬器時，另一種原子量子比特可以作為輔助比特來操縱或調節目標比特中的多體自旋相互作用。在量子信息處理時，由于兩種原子的共振頻率不一樣，光譜隔離使得原子陣列中微米間距量子比特之間無讀出串擾，且兩種量子比特各自可以獨立尋址。

在實驗中異種原子的量子糾纏是在兩個獨立的同位素Rb原子(一個85Rb和一個87Rb)之間實現的[13](圖5)。原子被限制在間隔為3.8 μm的單原子光學阱中。利用兩個原子共振頻率的差異來單獨處理和操縱它們，確保了在狀態測量和短原子間距的量子比特操作中串擾可以忽略。這與同種原子的糾纏非常不同，同種原子必須通過空間位置來區分彼此，它們的空間波函數不能重疊。通過異核原子相互作用的Rydberg阻塞效應生成一個異核受控非門(CNOT)量子門并產生糾纏。對原子損失不做任何修正所得到的CNOT門和糾纏的原始保真度分別為0.73±0.01和0.59±0.03。這個糾纏保真度雖然不高，但卻是異核中性原子量子糾纏的首次實驗探索。最近也有實驗演示了兩種不同種類離子的量子糾纏。

這個結果為多種原子相互作用體系的多體模擬和異核體系量子計算開辟了道路。不同種類的原子可以囚禁在具有任意幾何形狀的陣列中，以實現奇異自旋模型的Rydberg量子模擬器，如Kitaev環形碼、顏色碼或相干能量轉移等。

4.2 98%保真度的兩原子量子糾纏

在已知的7種量子計算物理方案中，中性原子體系與離子阱中的離子類似，具有優質的相干可控量子比特的潛力。然而兩比特量子門保真度一直是中性原子體系發展“卡脖子”的問題。

原子體系利用Rydberg阻塞效應可以很方便地實現兩個原子相互作用的開關控制，但同時Rydberg態有限的壽命和對雜散外場的高度敏感性又限制了控制可達到的精度。在目前的實驗中，Rydberg介導的二量子比特量子門，包括CZ門(受控相位門)和CNOT門，在抑制Rydberg激發的激光相位噪聲和各種實驗條件優化之下，保真度不斷提高。最近理論研究發現，影響保真度的還有一個原因是疊加態的原子激發到Rydberg態并保持的一定時間內，基態與Rydberg態之間的嚴重退相干。為了解決這個問題，我們開發了一種雙光子CZ門的新方法[14]，通過精心計算的平滑波形來獲得二量子比特門所需的適當的相位積累，即單脈沖非共振調制驅動(SORMD)。利用Rydberg阻塞區內兩個87Rb原子的全局Rydberg激發，在基態—Rydberg態躍遷中連續驅動，利用SORMD實現CZ門。測得雙原子糾纏的原始保真度為F=0.945(6)，對態制備與測量(SPAM)進行誤差校正后，提取到的糾纏保真度為Fc=0.980(7)。這個工作的特點是在單脈沖內完成CZ門操作，利用長相干拉比振蕩，避免了Rydberg態的布居影響，為實現中性原子高保真二量子比特門提供了另一個有前景的新途徑。未來的改進包括尋找更快的門操作、Rydberg布居泄漏的進一步抑制、環境噪聲的更強的魯棒性等。

05、異核單原子陣列

近年來被光鑷囚禁的中性單原子陣列被用于量子多體動力學模擬、冷分子合成、量子計算甚至光頻標研究中。隨著被囚禁原子數量增加到數百個，基于Rydberg原子陣列的量子模擬器可以解決在經典機器上難以解決的量子多體問題，具有可調互聯的三維原子量子退火器也為量子優化問題帶來了光明前景。這些不同的應用在單種無缺陷原子陣列上得到了部分演示，而一個未來更通用的模擬平臺應該需要更多的自由度和混合種類原子的組裝。例如，離子體系的量子邏輯門操作已經受益于雙種類離子。其中一種離子用于數據量子比特，另一種用于輔助量子比特，測量過程或交互冷卻過程發射的光子對數據量子比特不構成串擾。與上述異核原子量子糾纏一樣，雙種類中性原子陣列對抑制串擾和量子誤差校正編碼等許多問題都有益。

到目前為止，一維到三維單種類無缺陷的原子陣列制備技術已經趨于成熟。而混合種類無缺陷原子陣列的產生面臨不同種類原子在排列過程中的新的復雜性。我們最近為緊湊配置的雙種原子組裝設計了一種專門算法，取名為異核原子陣列的啟發式異核算法(HHA)[15]。實驗上，通過重新排列初始隨機分布的原子，實現了原子的無缺陷組裝和任意幾何形狀的二維同位素原子(85Rb和87Rb)陣列的制備(圖6)。對于87Rb(85Rb)原子，64原子組裝的填充比為0.89(0.88)，主要受限于光阱中原子的壽命。經過原子重排過程，異核原子系統構型的熵降低了5倍。

異核原子陣列為實現低串擾、超冷的容錯邏輯量子比特和全局Rydberg激發光束照明的量子多體模擬開辟了廣闊的道路。

06、結語與展望

以上介紹了光鑷中單原子分子陣列相關的幾個代表性的工作進展，從中對人們高精度量子操控單原子和單分子的能力可見一斑。關于單原子分子陣列的快速低熵制備、光鑷中的Rydberg原子陣列、堿土原子陣列、單分子陣列及低溫碰撞等方面的進展，可進一步參閱新近的綜述文獻[16]。

單原子分子陣列已經被證明是一個強大的平臺，未來的發展可能表現在如下幾個方面：一是繼續沿“單體—兩體—三體—少體—多體”的路徑，在單體動力學到多體物理之間找到規律性的聯系，上文在單分子的相干合成中已經實現了單體到兩體之間的全自由度相干操控，但兩體到三體的難度和復雜性將遠大于前者。二是利用多原子和多分子陣列平臺，在多粒子糾纏態、關聯統計及豐富的多體物理量子模擬方面開展探索。三是在超冷分子與超冷化學方面產生物理與化學結合的新交叉領域。最后顯而易見的是快速推進中性原子量子計算的應用研究[17，18]，基于中性原子量子計算的公司已在各國紛紛成立，中科酷原公司所研發的“漢原1號”也正在測試之中(圖7)。