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材料基因解密高溫超導機理

2022-02-25 00:00     來源:中國科學報     激光分子束 核技術

1986年,德國科學家貝特諾茨和美國科學家繆勒發現,銅氧化物陶瓷材料在較高溫度下出現了超導現象。這被認為是科學發展的重大突破,他們也因此獲得1987年的諾貝爾物理學獎。

“高溫超導”為什么會出現,背后的機理是什么?近30余年,世界各地的科學家都在努力尋找答案,超導性的確切機制仍然難以破解。

中國科學院物理研究所(以下簡稱物理所)研究員金魁團隊與合作者組成的國際團隊歷時7年進行系統實驗,利用材料基因工程“連續組分外延薄膜與匹配的跨尺度表征技術”獲得了奇異金屬散射(線性電阻斜率A1)與高溫超導轉變溫度(Tc)之間的普適物理規律(A10.5~Tc)。相關成果近日發表于《自然》。

從“奇異金屬”中尋找答案

超導自誕生至今已有110年的研究歷史。早期的超導研究集中在傳統金屬及合金,其超導轉變溫度通常較低(<30K)。在超導轉變溫度之上,超導體處于正常態,跟普通金屬性質相似。超導轉變溫度即“臨界溫度”,物質在進入超導狀態的溫度時,電阻率為0,具有完全抗磁性。

1957年,科學家構建了以聲子為媒介的電子配對(庫伯對)圖像,首次建立了超導微觀理論,成功解釋了傳統金屬及合金中的超導電性。

1986年,科學家發現銅氧化物超導家族高溫超導現象。隨后,科學家不斷在“更高溫”的狀態下發現超導現象,其超導轉變溫度在常壓下最高達到了135K,且已有的實驗結果證實高溫超導體中同樣存在電子配對。

“高溫超導機理經過30多年研究仍未達成共識,成為凝聚態物理研究中的跨世紀難題。究其原因,高溫超導體系的復雜性使得研究者對決定其轉變溫度的重要物理量實驗認識仍然不足,尚不能啟發理論突破。”論文通訊作者金魁告訴《中國科學報》。

隨著研究不斷深入,越來越多的證據表明,高溫超導機理的奧秘可能存在于產生超導的正常態當中。

金魁解釋說,對銅氧化物超導體來說,當溫度升至超導轉變溫度以上,其電阻率與溫度呈線性關系,這也被稱為“奇異金屬”行為,是高溫超導體正常態中最“不正常”的特性。而“奇異金屬”行為的機理起源同樣未知,已有實驗結果表明,奇異金屬與高溫超導相輔相成。

“這表明高溫超導和奇異金屬這兩個看似無關的物理效應密切相關,這為我們解開高溫超導機制的謎團提供了一條重要線索。”論文作者之一、中國科學院院士、物理所研究員向濤說。

從“量變”到“質變”

要找到量化聯系,先得找到二者之間的“定性”關聯。

2008年,金魁前往美國馬里蘭大學作博士后。他遇到了兩位導師,分別是材料工程和高溫超導研究的國際頂尖學者。他將材料工程和高溫超導研究融合,希望能從一類關鍵高溫超導體系La2-xCexCuO4(LCCO)中找到答案。LCCO是唯一覆蓋全超導摻雜區的電子型高溫超導體系,但只能以單晶薄膜的形式穩定存在。

經過3年努力,2011年,金魁獲得了系列高質量單組分LCCO超導單晶薄膜,并與合作者首次獲得完整的電子摻雜銅氧化物過摻雜區域相圖。這一成果在《自然》上發表。

這張“相圖”幫助金魁發現了奇異金屬散射率A1與超導轉變溫度Tc的關系是“正相關”,這暗示著奇異金屬態與高溫超導存在某種內在聯系。然而,受組分控制精度需要達到約百分之一的限制,使用傳統的單點研究模式難以得到足夠數量的高精度數據,難以獲取二者之間的定量化規律。

2012年是金魁做博士后的最后一年,他想回國后繼續發展新一代高效率材料基因技術,并融入高溫超導之中,以此研究定量化規律。他把這個想法告知導師們,導師們搖搖頭,覺得“非常難”。

然而,回到物理所超導國家重點實驗室的金魁還是決定“拼一把”。他帶領團隊針對高溫超導材料特點,發展了高通量制備與跨尺度快速表征技術。2017年,他們首次利用組合激光分子束外延技術,在1平方厘米單晶襯底上成功制備出具有連續化學組分梯度的單一取向LCCO高通量薄膜。

在此基礎上,團隊結合研發的從毫米到微米的跨尺度結構和輸運表征技術,將物性分辨率提升兩個數量級(至萬分之一),從而精確確定了量子臨界組分xc。通過國際合作,他們在美國勞倫斯·伯克利國家實驗室同步輻射光源完成微米量級的 X 射線結構分析。

傳統實驗方法花3年時間只有個別數據點。而基于新一代全流程高通量實驗,團隊成功在數月時間積累足夠數量的可靠數據,并首次觀察到了超導轉變溫度Tc、相對摻雜組分(x-xc)與奇異金屬散射率 A1三者之間的定量化規律 Tc ~ (x-xc)0.5~ A10.5。

論文共同通訊作者、美國馬里蘭大學教授Ichiro Takeuchi說:“我們能夠證明,人們可以控制并連續跟蹤化合物的組成,而這種材料中成分的高精度控制從未被證明過。”

材料基因技術在高溫超導研究中究竟有怎樣的優勢?金魁表示,材料的高通量制備與表征技術,可以在相圖空間實現參量的線掃描甚至面掃描,可快速建立可靠的高溫超導高維相圖和高溫超導關鍵參量數據庫,并從中提取重要的統計物理規律,實現從“量變”到“質變”的突破。

開辟研究范式

更重要的是,從LCCO中獲得的Tc ~ A10.5規律可推廣至空穴型銅氧化物、鐵基超導體、有機超導體等非常規超導體系,具有普適性。這也表明了奇異金屬態與非常規超導態有共同的驅動因素。

金魁表示,推進材料基因計劃與超導研究的深度交叉融合,開創了獨具特色的高通量超導研究范式,將在構建高維精確相圖、突破高溫超導機理、推進超導材料實用化等方面發揮不可替代的作用。

兩名國際審稿人高度評價該研究,“連續組分外延薄膜與匹配的跨尺度表征技術”加速高溫超導定量化物理規律探索的新型研究范式是“tour de force”(絕技)。

研究也得到了理論的解釋和支持。理論物理學家、物理所研究員胡江平是論文共同通訊作者。他表示,“發現的標度關系將超導配對強度與載流子的擴散過程聯系起來,這是所有理論推理或模型中的一個特殊目標,即使我們還不清楚是否可以從之前提出的理論模型和配對機制(如反鐵磁自旋漲落)中獲得這種關系。”

“在銅氧化物超導體發現30多年后,仍然缺乏確切證據來解釋其背后的機制。精確的定量標度規律值得特別關注。”論文作者之一、中國科學院院士趙忠賢說。

銅氧化物超導體中還有很多謎團。研究團隊將繼續使用組合方法進行系統追蹤,探索產生高溫超導電性的其他關鍵因素。



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