瑞士保羅-舍勒研究所(PSI)和美國布魯克海文國家實驗室(BNL)的研究人員首次采用了一種先進的X射線光譜技術(shù)來研究所謂相關(guān)金屬的復(fù)雜電子特性。他們的發(fā)現(xiàn)可以幫助我們更好地理解量子材料，如磁體、多鐵性材料和非常規(guī)超導(dǎo)體。
相關(guān)材料的名稱來自于其電子的行為，它們之間的相互作用比傳統(tǒng)材料中可能存在的要強烈得多。電子之間的這種耦合使得相關(guān)材料的物理學(xué)極為豐富，并有望在數(shù)據(jù)處理和量子計算中得到大量的應(yīng)用，但這也使得它們在研究上具有挑戰(zhàn)性。
RIXS揭示了電子關(guān)聯(lián)性
由Thorsten Schmitt和Jonathan Pelliciari領(lǐng)導(dǎo)的研究人員一直在利用PSI的瑞士光源(SLS)的強烈和極其精確的輻射，用一種叫做共振非彈性X射線散射(RIXS)的技術(shù)來探測這些材料。在這里，軟X射線從樣品上散射，同時入射的X射線束被調(diào)諧，使其能量將電子從較低的電子軌道激發(fā)到較高的電子軌道。這個過程在較低的電子軌道上留下了一個 "空洞"，它擾亂了系統(tǒng)并觸發(fā)了各種電動力學(xué)過程。
在很短的時間后，低層電子軌道上的空洞被填補，X射線被重新發(fā)射出來。這種所謂的非彈性散射輻射的光譜包含了關(guān)于誘發(fā)的電動力學(xué)過程的信息，這反過來又提供了對被研究材料的電子結(jié)構(gòu)的洞察力。
與所需計算的比較
雖然RIXS技術(shù)對相關(guān)絕緣體很有效，但它以前在探測相關(guān)金屬時遇到了麻煩，因為在散射過程中發(fā)生了許多不同的電動力學(xué)過程。Schmitt說，這種復(fù)雜性使得在沒有其他參考點的情況下很難解釋來自相關(guān)金屬的光譜。正如他的同事凱斯吉爾莫解釋的那樣，他們需要將他們的實驗光譜與理論計算進行比較，然后才能令人滿意地解釋由配備有百米長光束線的同步加速器產(chǎn)生的數(shù)據(jù)。"迄今為止，這限制了對理論的嚴格測試和我們預(yù)測實驗結(jié)果的能力，"吉爾莫說，他以前在BNL工作，現(xiàn)在在柏林洪堡大學(xué)。
吉爾莫繼續(xù)解釋說，一些最有趣的量子材料是通過摻入絕緣化合物使其成為金屬材料而產(chǎn)生的。然而，這些材料的金屬版本有如此多的電子和軌道，對典型的計算方法來說，模擬它們的處理成本太高。"他說："絕緣材料的情況更簡單，因為我們可以使用可以精確解決的模型計算--這對于金屬來說是不可能的。Pelliciari補充說，早在20世紀70年代，就有人嘗試描述金屬和相關(guān)金屬的RIXS過程，但由于缺乏實驗數(shù)據(jù)，減緩了進一步的理論發(fā)展。
結(jié)合最先進的計算方法
最近，新的、更強大的計算工具的出現(xiàn)，加上新的儀器，使得首次將這些復(fù)雜系統(tǒng)的理論與計算結(jié)果進行比較成為可能。由PSI/BNL團隊開發(fā)的技術(shù)以一種獨特的方式實現(xiàn)了這一點。研究人員從他們使用密度泛函理論獲得的電子結(jié)構(gòu)開始，這是一個成熟的理論框架。然后他們使用一種稱為多體微擾理論的不同方法來計算由X射線束產(chǎn)生的激發(fā)態(tài)。"通過這種方式，我們產(chǎn)生了RIXS光譜的第一個近似值，然后通過評估我們最初在擾動理論計算中忽略的對X射線激發(fā)的更復(fù)雜的相關(guān)反應(yīng)來改進這個初始計算，"吉爾莫告訴《物理世界》，并補充說后一個步驟涉及實時依賴的密度泛函理論計算。他說，通過將一個電子的貢獻與所有其他電子的協(xié)調(diào)反應(yīng)相結(jié)合，他們可以克服之前缺乏預(yù)測能力的問題。
壞金屬翻開新的一頁
研究人員在鋇-鐵-砷化物上成功地測試了他們的技術(shù)，當(dāng)一定數(shù)量的鉀原子加入到鋇-鐵-砷化物中時，它就會成為一種非常規(guī)的高溫超導(dǎo)體。他們利用X射線束將材料中鐵原子的一個內(nèi)部電子從基態(tài)激發(fā)到更高能量的價帶。如前所述，這產(chǎn)生了進一步的二次激發(fā)，并引發(fā)了復(fù)雜的衰變過程，在光譜結(jié)構(gòu)中顯示出來。
"吉爾莫說："我們的工作意味著，現(xiàn)在有可能通過對材料和對用共振X射線激發(fā)的光譜反應(yīng)期間發(fā)生的電動力學(xué)過程進行完整的描述，來描述RIXS過程。 "這種實驗和理論相結(jié)合的方法大大增強了我們利用RIXS對相關(guān)金屬的迷人行為獲得寶貴的新見解的能力"。
