精準追蹤催化反應過程中活性中心結構隨時間的動態演化，對于解析催化劑活性增強機制至關重要。然而，常規原位X射線譜學技術通常在分鐘到秒量級時間尺度內探測催化劑的穩態結構變化，難以有效捕捉具有高度動態和快速演化特性的非平衡態結構信息，嚴重制約了對催化機理的深入理解。為此，亟需發展具備高時間分辨能力的原位X射線譜學技術，以實現對非平衡態過程的實時、高精度追蹤。此外，隨著時間分辨率的提升，實驗所產生的海量且復雜的譜學數據使得傳統依賴人工解讀的方式變得愈發困難。因此，開發基于數據驅動的先進機器學習算法，實現海量數據的高效處理、精準挖掘與深度分析，顯得尤為迫切。

近日，中國科學技術大學國家同步輻射實驗室、核科學技術學院姚濤教授團隊，在捕捉電催化劑非平衡態結構的時間分辨同步輻射X射線譜學研究中取得了新進展。團隊采用能量色散X射線吸收譜(ED-XAFS)技術，實現了毫秒級(60 ms)時間分辨全譜“單次采集”，極大地提升了數據采集的效率與精度。結合無監督機器學習算法，從數萬張譜圖中快速識別并篩選出催化劑重構過程中涉及的關鍵主成分相。通過對這些主成分隨時間的動態變化進行定量解析，精確捕捉到非平衡態中間體的特征結構信息及其動態形成規律(圖1)。相關研究成果以“Time-resolved spectroscopy uncovers deprotonation-induced reconstruction in oxygen-evolution NiFe-based (oxy)hydroxides”為題，發表于國際學術期刊《自然•通訊》(DOI: 10.1038/s41467-025-56070-y)。

圖1.毫秒時間分辨ED-XAFS結合機器學習捕捉催化劑非平衡態結構

團隊與上海光源動力學線站(BL 05U)合作，利用色散彎晶與位敏探測器，成功實現了無機械運動干擾的高精度、高穩定性毫秒級時間分辨全譜采集。針對該技術特點，研究團隊自主研制了適用于電催化體系的原位裝置，深入研究了鎳鐵氫氧化物(NiFe LDH)在電催化析氧反應(OER)中的復雜動力學過程。結合機器學習算法的深度解析，首次在毫秒時間尺度捕捉到NiFe LDH在脫質子過程中關鍵中間體的特征結構信息。結果表明，Fe的引入顯著加速了NiFe LDH的脫質子過程，尤其是優先移除共邊[NiO6]和[FeO6]八面體之間橋接羥基(Ni2+-OH-Fe3+)上的質子。這一行為觸發了高價Ni3+δ活性物種的生成，從而顯著提升了OER活性。此研究不僅展示了ED-XAFS技術在捕捉非平衡態結構研究中的巨大潛力，也凸顯了數據驅動方法在復雜體系解析中的重要作用。

論文的通訊作者是姚濤教授、姜政教授和曹林林特任副研究員，博士研究生吳丹為第一作者。該研究得到了國家自然科學基金、科技部重點研發計劃等項目的資助，并獲得了合肥、上海及北京光源的機時支持。