針對上述關鍵科學問題，中國科大國家同步輻射實驗室姚濤教授課題組與安徽大學朱滿洲教授、南京師范大學李亞飛教授合作，以理性設計的Ni2(dppm)2Cl3 (dppm = Ph2PCH2PPh2) 金屬團簇為前驅體，金屬有機框架材料(MOFs)衍生的氮摻雜多孔碳為載體，成功實現了結構明確的碳基Ni2雙核位點催化劑的精準構筑。發展原位同步輻射吸收譜和紅外光譜技術，并結合理論計算，揭示了上述雙核位點催化劑在電化學CO2還原反應條件下催化活性位點的動態結構變化過程，該動力學結構演變極大提升了材料的催化反應性能。相關研究成果以“Atomic-precise dinuclear site active toward electrocatalytic CO2 reduction”為題，發表于《美國化學會志》雜志(J. Am. Chem. Soc. 2021, 143, 11317-11324)。論文的共同第一作者是中國科大特任副研究員丁韜、博士后劉瀟康和安徽大學研究生陶枝南。
原位同步輻射X射線吸收精細結構譜技術清晰地揭示了Ni2位點在電催化CO2還原反應中原子和電子結構的動態演變。結果表明，初始的Ni2-N6結構吸附電催化環境中的含氧官能團，從而形成O-Ni2-N6結構，同時在反應過程中伴隨著Ni原子間距縮短和相互作用增強。理論計算表明，經過動態演變形成的關鍵O-Ni2-N6結構會顯著降低CO2分子活化的能壘，使得雙核Ni2催化劑表現出優異的電催化CO2還原制CO性能。這項研究不僅提供了雙核位點催化劑的精準制備方法，還從精確的原子水平上理解了雙核位點的結構演變和催化機制，為設計和調控高性能的雙原子甚至多原子催化劑提供了理論和實驗基礎。
該研究得到了國家杰出青年基金、科技部重點研發計劃、中科院青年創新促進會專項資金等項目的資助，也得到了合肥國家同步輻射實驗室、上海和北京同步輻射裝置測試機時的支持。
