稀有氣體(He、Ne、Ar、Kr、Xe)是一類具有特殊性質的氣體,在諸多領域都有廣泛應用。由于部分穩定稀有氣體同位素可通過核反應產生,因此在核保障監督、核科學等領域中相關核素可以提供關鍵參考信息。此外,稀有氣體也是地質學、礦床學等領域中的重要指示元素,近三十年來一直受到人們的持續關注。
高精度、準確的稀有氣體分析是上述研究的基礎。在各類稀有氣體靜態質譜(Static Noble Gas Mass Spectrometry)中,均需對持續測量的稀有氣體信號進行處理以反推樣品引入時刻的信號強度。值得注意的是,盡管稀有氣體質譜技術已經發展多年,但對于時變信號的擬合處理問題尚無統一定論,多數學者采用線性擬合為主。這是由于大部分應用中樣品體系簡單,且為相對(參考氣)測量,對單次測量的準確度要求不高。然而,上述擬合方式的結果受測量條件影響較大,可能導致不同方法的校正系數差別較大,無法較好地滿足復雜基體樣品中稀有氣體的高精度分析需求。
為提升復雜樣品中稀有氣體質譜分析的準確性,我們通過分析氣體樣品引入質譜后的物理過程,包括電子轟擊電離,以及氣體的吸附-解析,建立了樣品引入質譜后的濃度變化模型。以空氣Xe測量為例,基于該模型的擬合方式達到了比傳統的線性擬合更高的擬合優度(R2=1);更重要的是,在不同質譜測量條件下該擬合方式的反推結果一致性明顯(2~10倍)優于線性擬合,說明我們提出的處理方式更加穩定、可靠。
盡管稀有氣體分析方法學本身屬于冷門研究方向,但基于稀有氣體的應用眾多。本工作可為相關應用提供技術參考,因此受到了編輯和審稿人的肯定,投稿非常順利。十二月疫情封控期間,我們遵照所、室的居家辦公安排集中精力開展材料準備,一月投稿后返回小修,節后復工第一天就收到了文章接收通知,取得了今年研究工作的開門紅。研究結果有助于提升質譜團隊在靜態稀有氣體質譜分析方面的核心能力,后續將繼續在相關工作任務中反饋應用。該文章是205室在Analytical Chemistry上發表的首篇文章,同時也是近年本室來基于稀有氣體質譜分析方向發表的首篇文章。