砷(As)廣泛存在于自然水體,且主要以As(III)和As(V)為主,其作為Ⅰ級致癌物,威脅著人類的生命安全。因此,迫切需要對水體中的As進行去除。生物炭在除As領域已有應用,但鐵改性生物炭的除砷應用研究較少,也缺乏深入的除砷機理研究。而同步輻射的共聚焦微區X射線熒光成像(CMXRFI)技術和X射線吸收近邊結構(XANES)技術可為我們提供生物炭的元素分布及元素價態信息。
基于此,本文以楊木為生物質分別在300、600或900 °C熱解溫度條件下制備出鐵改性生物炭,采用靜態批次實驗考察了其對模擬地下水中As(III)和As(V)去除效果,并結合吸附動力學及等溫吸附模型、CMXRFI、As XANES等結果分析了鐵改性生物炭對As(III)和As(V)的去除機制。
靜態批次實驗結果顯示,不同熱解溫度下制備的鐵改性生物炭對模擬地下水中As(III)和As(V)的去除率可分別達到73.8%和99.9%,且隨著熱解溫度的升高,As的去除率也隨之增加;而碳酸鈣的添加將強化鐵改性生物炭的除As效率。同時,鐵改性生物炭對As的吸附能夠較好地用偽二級動力學模型和Langmuir模型來描述。
此外,通過對負載了As的鐵改性生物炭進行同步輻射技術分析發現,CMXRFI成像(圖3)表明砷與鐵在生物炭顆粒上的分布基本重疊,且相較于低溫制備的生物炭,更傾向于擴散進入高溫制備的生物炭內部。As XANES(表1)揭示了鐵改性生物炭在去除三價砷時,將使部分的As(III)氧化為(20.2% ~ 81.5%),而加入碳酸鈣后As(III)的氧化比例進一步升高(38.7% ~ 90.7%),但未觀察到鐵改性生物炭將As(V)還原為As(III)的現象。上述結果暗示鐵改性生物炭對As(III)或As(V)去除性能受As的形態及其在生物炭上的空間分布的影響,且其在水體除As應用方面擁有巨大潛力。
本研究來自中國地質大學(武漢)環境學院劉鵬教授課題組,近期以“As(III) and As(V) Removal Mechanisms by Fe-modified Biochar Characterized Using Synchrotron-based X-ray Absorption Spectroscopy and Confocal Micro-X-ray Fluorescence Imaging”在線發表于工程技術領域重要期刊Bioresource Technology(3-Year IF = 6.042)。論文第一作者為碩士生徐勇,通訊作者為劉鵬教授。該研究工作由中國地質大學(武漢)謝先軍、Muhammad Aqeel Ashraf、蘇春利等教授、馮宇博士、錢坤老師及滑鐵盧大學劉瑩瑩博士等學者共同完成,并得到國家重點水專項(2018ZX07110)、國家自然科學(41877478)等基金的支持。