γ射線輻照降解水中磺胺甲惡唑的效應及降解機理研究
輻照降解技術在環境污染治理、食品安全控制等領域均有廣泛的研究與應用，但目前關于利用γ 射線輻照降解磺胺甲惡唑(sulfamethoxazole, SMX)的研究尚很少見報道。本試驗通過研究SMX的初始濃度、不同溶劑等對SMX 在γ 射線輻照降解效果的影響, 以及SMX的輻照降解機理, 以期為應用輻照技術降解抗生素廢水提供理論依據。
基金資助：
國家自然科學基金項目(41373023),江蘇省“333高層次人才”培養對象項目,江蘇省“青藍工程”培養對象項目,江蘇省研究生培養創新工程項目(SJZZ16_0157)
作者：王瑾瑾、郭照冰、祝勝男、沈瀟雨、柏楊、任杰、趙永富;
【背景】
現代醫療現狀是抗生素的種類與用量持續增長, 濫用藥物的現象日益嚴重, 導致環境中殘留的抗生素不斷積累。其中, 磺胺類抗生素是一類廣泛應用于人類醫療、畜牧養殖等行業的抗生素, 在環境中的降解速率較慢, 易殘留。由于磺胺類抗生素半衰期較長, 所以經任何途徑攝入的磺胺類藥物均會在人體中蓄積, 破壞人體造血系統, 造成溶血性貧血癥, 其中, 磺胺二甲嘧啶等甚至有潛在致癌性。此外, 磺胺類抗生素還會影響植物生長和土壤呼吸, 破壞生態環境。而磺胺甲惡唑(sulfamethoxazole, SMX)作為一種磺胺類抗生素, 同樣不易被常規的污水處理方法去除, 研究表明, 污水廠出水中仍殘留一定量的SMX, 在海洋、城市運河、地表水和沉積物中均檢測到SMX。因此, 研究SMX的降解機理對生命安全與生態環境均具有重要的現實意義。
【摘要】
目前, 國內外降解水體中SMX的方法主要有：紫外輻照法，聯合Fenton，O3、H2O2、或其他材料等高級氧化法， 光催化法以及生物法。紫外輻照法是一種簡便有效的方法, 但溫和反應條件下的氧化速率不高, 礦化效果較差;高級氧化法可使有機物在溫和反應條件下較快被氧化成中間降解產物, 但進一步的礦化效率不高; TiO2光催化法穩定性好, 無二次污染, 可完全礦化難于生物降解的污染物, 但粉末狀TiO2價格高, 難以回收且運行費用高;好氧生物法所需成本高且處理效率低, 厭氧生物法相對能耗低、成本低, 但對操作技術要求較高。γ 射線輻照是具有廣泛應用前景的一種氧化方法, 一方面γ 射線輻照直接作用在物質上造成開環或斷鍵; 另一方面水經 γ 射線輻照產生氫原子(H· )、羥基自由基(· OH)、水合自由電子( eaq−eaq-)等活性粒子, 水中的污染物會與活性粒子發生一系列反應, 被降解甚至礦化為CO2和H2O;γ 射線輻照具有無額外污染、反應速率快、應用范圍廣等優點。
結論
γ 射線輻照能有效降解SMX，且SMX降解過程符合一級動力學模型;在相同輻照劑量條件下, 低濃度和酸性條件更能促進SMX降解;γ 射線輻照聯合不同濃度的H2O2均會促進SMX降解, 但過量的H2O2會與 · OH反應造成H2O2無效分解, 從而削弱促進效果; 叔丁醇和異丙醇均會抑制SMX的γ 射線輻照降解, 異丙醇的抑制作用更強烈, 這與異丙醇和· OH反應的速率常數較高有關;SMX降解的主要途徑是· OH氧化, 然后依次為H· 和 eaq−eaq-;γ 射線輻照可降低SMX的污染程度, SMX經γ 射線輻照降解后濃度和TOC濃度均有所減少。
初始濃度對SMX降解效果的影響
pH值對SMX降解效果的影響
H2O2對SMX降解效果的影響
自由基清除劑對SMX降解效果的影響
輻照前后SMX和TOC的濃度變化
