ADS加速器被世界科學界公認為解決大量放射性廢物、降低深埋儲藏風險的最具潛力的工具,其所用加速器流強要求很高,尤其對加速器的穩定性要求極高。但是,目前面向核燃料包殼管應用的研究仍然比較薄弱,材料強度降低、熱導率下降、密封性差、服役壽命短等是這一領域中最關鍵的科學問題。
圍繞這一難題,在國家自然科學基金重大研究計劃“先進核裂變能的燃料增殖與嬗變”的支持下,中科院黃慶課題組帶領的研究團隊,針對核用連續碳化硅纖維、中間層涂層、復合材料制備與加工技術、輻照損傷與性能預測開展了系統研究,并取得了一系列代表性的成果。
黃慶介紹,研究團隊通過分子調控獲得低氧含量碳化硅纖維,首次提出含有Al-C化學鍵結構的高鋁(高于1wt%)碳化硅纖維有望形成自主知識產權的核用特種纖維材料。同時,突破了液態超支化聚碳硅烷(LHBPCS)制備技術,其陶瓷化產物接近SiC化學計量比,氧含量低(~0.1%)。
另一方面,傳統中間層界面在核能結構材料應用中遇到很大的挑戰,其最關鍵的科學問題是纖維與基體之間的界面層在輻照下體積腫脹失配,從而產生裂紋導致復合材料容錯性失效,這是碳化硅纖維增強碳化硅復合材料輻照后強度降低、熱導率下降、腐蝕加速和裂變氣體溢出的根本原因。
為解決這一問題,研究團隊在前期與北京大學薛建明和王宇鋼等研究小組系統研發了三元層狀MAX相輻照損傷機制和缺陷結構的演變行為,首次提出并實現三元層狀MAX相材料作為SiCf/SiC中間層,重離子輻照研究表明該新型中間層具有很好的抗腫脹特性。
ADS核燃料陶瓷包殼管工程應用重大挑戰之一是碳化硅復合材料端封問題,研究團隊利用Ti-Si-C三元相圖控制連接層物相梯度分布,獲得高強度、低界面應力、耐輻照和耐腐蝕的可靠連接,實現了TiC/Ti3SiC2全碳化物梯度連接層連接SiC,有效解決了界面熱應力問題,所得連接結構的四點彎曲強度高達325MPa。此外,該團隊在國際上首次提出碳化硅陶瓷無縫連接解決方案,并研發出系列“可犧牲”型陶瓷焊料實現碳化硅陶瓷及復合材料一體化封接。
隨著研究的不斷推進及其與有機化學、無機化學、高溫熔鹽化學、真空鍍膜、材料計算等多學科的交叉融合,研究團隊不斷取得系列突破。該研究方向也入選了中國科協2018年度“重大科學問題與工程技術難題”,并獲批國家發改委“十三五”科教基礎設施平臺項目“新能源技術與材料綜合研發平臺——碳化硅纖維及復合材料研發及應用平臺”。
在研究人員看來,上述系列研究成果有望推動核燃料包殼管的選型和實際應用。