由南京工業大學材料化學工程國家重點實驗室化工學院的王軍/周瑜教授領導的科研團隊，與浙江大學邢華斌教授課題組，新加坡國立大學顏寧教授課題組，中科院高能所大科學裝置平臺中國散裂中子源通用粉末衍射譜儀、同步輻射裝置X-射線吸收精細結構實驗站和正電子研究平臺等研究團隊合作完成的成果文章《室溫下高濕度穩定的甲脒黑相鈣鈦礦》于7月16日在國際期刊Science雜志上線(Science, 2021, 373, 315-320)。
王軍教授課題組最新合成的沸石吸附劑在二氧化碳捕集領域中的應用獲得了進展，對實現碳達峰和碳中和的目標具有重要意義。該工作所得雜原子絲光沸石單塊可以直接作為自成型吸附劑，表現出迄今為止最高的二氧化碳體積吸附容量和分離效率。它對氬氣，氮氣以及甲烷表現出良好的分子篩分能力，具有優異的抗水汽性能，實現了對燃燒后、沼氣以及天然氣純化等體系中二氧化碳的高效吸附分離(圖1)。
雜原子沸石精細結構的解析一直是該領域的難題，常規方法難以精細解析雜原子(尤其是含輕元素和相鄰元素)的局域結構。中子衍射具有高穿透能力、高分辨率、無損等眾多優點，可用于分析具有復雜結構的材料。利用中子對輕元素和相鄰元素非常敏感的特性，該工作通過中子衍射進一步確定了雜原子沸石的精細結構信息(圖2)，這對于深入認識材料的構效關系和吸附機制具有重要意義。
同步輻射X-射線吸收精細結構譜(XAFS)能夠精細表征原子的近鄰關系，具有分辨率高，適用性強等眾多優點，而正電子湮沒譜(PAS)對于測試超微孔結構具有良好的適用性。針對雜原子沸石精細結構的解析面臨的常規氮氣吸附實驗難以測定孔徑在3.8 nm以下的孔道結構的難點，該工作通過PAS(圖3)和XAFS譜(圖4)深入研究了雜原子沸石中超微孔結構和雜原子鐵的狀態，也為雜原子沸石精細結構的解析提供了重要依據。
這一研究被認為是碳捕集領域的突破，它開拓了雜原子沸石分子篩在氣體吸附分離領域的新應用。
(附論文鏈接：)https://science.sciencemag.org/content/373/6552/315
圖2在CSNS的GPPD獲得的含鐵絲光沸石的中子衍射圖譜。
圖4在同步輻射(BSRF)獲得的含鐵絲光沸石的XAFS譜圖。
