氦是最輕的單原子分子，由不確定性關系可知在液相或固相中氦原子具有非常劇烈的量子零點運動，因此是研究量子液體與量子固體最合適的體系。氦同時也是最純凈的體系—所有由其他元素構成雜質都將因為范德華相互作用被吸附固定，從而不會影響氦本身的性質。但是由于氦存在兩種穩定同位素4He和3He，因此同位素雜質成為極低溫條件下唯一活躍的雜質。

以往的研究表明，同位素雜質在液體或固體氦中具有非常高的遷移率，并且由于4He和3He分別服從玻色和費米統計，因此即使是極微量的雜質也能明顯改變體系性質。以固體4He中的質量超流為例，濃度為1500 ppm的3He雜質就能完全抑制超流效應(Cheng, et al, PRL 117, 025301 (2016));而在熱力學性質方面，濃度為6 ppm的3He雜質能夠導致固體4He在0.3 K以下的比熱顯著增加(Cheng, et al, PRB 90, 224101 (2014))。這些實例表明，同位素雜質對于氦的性質具有巨大影響。

圖 1. (a)含有不同3He雜質濃度的4He固體中超流流量隨溫度變化關系;(b)含有不同3He雜質濃度的固體4He的比熱容隨溫度變化關系。

雖然同位素雜質能明顯改變氦的性質，但是它們的分布和運動卻非常難以測量。由于液體和固體氦通常是在極低溫和高壓條件下才能制備，因此樣品存在于封閉容器中，傳統的表征手段無法直接作用于氦本身。此外由于氦為電中性，因此也無法通過電輸運的方式來表征。另一方面，同位素雜質具有相當高的遷移率，且在不同環境中的束縛能不同，因此溫度的變化會導致雜質分布的平衡態也隨之變化，雜質遷移不可避免，這使得定量分析系統性質與雜質濃度的關系變得異常困難。如何定量分析雜質對于固體或液體氦性質的影響成為長期以來沒能有效解決的難題。

近日，中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心程智剛特聘研究員提出通過精密測定液氦介電常數來原位監測液氦中同位素雜質的濃度變化情況，為定量研究雜質影響提供了新的研究手段。根據Clausius-Mossotti關系，物質的介電常數與原子數密度相關。由于3He原子質量更小，量子零點運動更劇烈，因此相對于4He擁有更大的原子體積。因此在3He-4He混合系統中，3He濃度的變化會導致介電常數變化，通過介電常數的精密測量可以反推出3He濃度。研究人員構造了“液氦-固氦”混合系統，并在液體部分放置同軸環形電容，同時測量液體壓強用于扣除壓力變化所導致的原子數密度變化。實驗結果表明，該方法對于3He濃度的分辨率達到40 ppm，滿足大多數實驗場景對于3He濃度測定的精度要求。

研究人員利用該方法進一步研究3He雜質從液相向固相擴散的過程，發現擴散時間常數隨溫度升高而降低：在0.4 K約為300分鐘;在0.7 K約為30分鐘;并且時間常數與溫度的關系滿足熱激發過程，激發能為3.45 K。通過分析得知，該擴散過程的快慢主要取決于3He雜質在固體4He中沿晶界擴散過程。這一實例表明通過介電常數原位監測同位素雜質濃度的技術在定量研究雜質運動的動力學過程和對體系性質的影響方面起了有效作用。

該成果近日發表在Physical Review Research 3, 023136 (2021)上。相關研究工作得到了中國科學院“從0到1”原始創新項目(ZDBS-LY-SLH001)、國家重點研發計劃(2018YFA0305604)和國家自然科學基金面上項目(11874403)的支持。

圖 2. (a) 原位測量3He濃度實驗裝置;(b)3He雜質由液相擴散至固相所導致的液相壓強和電容隨時間的演化過程，其中電容演化過程滿足指數特征，可以通過擬合提取擴散時間常數;(c)擴散時間常數隨溫度的關系，插圖表明該過程在0.5 K以上滿足熱激發過程，激發能為3.45 K。