層析成像原子探針中由太赫茲觸發的離子場蒸發。(A)將超短太赫茲(紅色)脈沖聚焦到高真空室內的金屬納米尖端上。施加到金屬尖端的高電壓會在樣品頂點處轉化為強電場。蒸發的離子投射到一個對時間敏感的檢測器和一個距納米尖端10 cm的PSD。可以將NIR脈沖(藍色)與太赫茲脈沖組合在一起，并具有可變的延遲，以探測相互作用的機制。ToF，飛行時間。(B)三維(3D)場分布的等值面圖，針對2 THz的激勵頻率和不同的場增強因子值進行了數值計算。(C)由純鋁樣品的太赫茲輔助原子探針分析測得的質譜。數據集由在偏置電壓VDC = 8.7 kV下收集的大約105個離子和在T = 50 K時每脈沖0.01個離子的蒸發速率組成。(D)純鋁樣品的3D重建。圖片來源：Science Advances，doi：10.1126 / sciadv.abd7259

材料科學家必須能夠使用原子級的強電磁場對物質進行超快速控制，以了解固體中的電離動力學和激發。研究人員可以將皮秒持續時間的太赫茲脈沖耦合到金屬納米結構上，以產生極強的局部電場?，F在在有關科學進步的新報告中CNRS和法國大學研究所的Angela Vella以及一個研究小組控制了整個金屬納米尖端的場離子發射。太赫茲近場在亞皮秒級的時間尺度上引起表面原子作為離子的非熱超快蒸發，其尖端充當場放大器。超快太赫茲離子相互作用為超快自由離子脈沖提供了前所未有的控制，以原子級成像，分析和處理物質。在這項工作中，維拉等。演示了太赫茲原子探針顯微鏡技術，是具有原子和化學分辨率的顯微術的新平臺。

原子探針層析成像的基礎

將電磁場耦合到固態納米結構上以控制納米級物質基本特性的能力越來越受到包括化學，催化，氣敏和超快電子顯微鏡和成像在內的各種應用的興趣。原子探針層析成像(APT)的基本原理涉及作為一種成像技術的技術，該技術從尖銳的尖端向正離子場發射，該技術基于強電場下納米針狀樣品中原子的受控場蒸發。由于該技術能夠在空間的三個維度上提供亞納米級的空間分辨率，并且對整個周期元素及其同位素具有很高的化學敏感性，因此該技術具有吸引力。

激光輔助原子探針斷層掃描

首先，由于使用高壓脈沖觸發離子蒸發，因此原子探針層析成像方法僅限于導電材料。激光輔助原子探針層析成像技術(La-APT)的發展使人們能夠分析半導體和介電材料。在La-APT期間，科學家們通過高DC場和超短激光脈沖的組合作用，逐個原子地蒸發了樣品。由于現有的限制，基于太赫茲的APT進行高分辨率成像的潛力是非常有前途的，盡管對深入了解太赫茲脈沖的基本物理學至關重要物質相互作用。研究人員顯示，正偏壓納米尖端中太赫茲場的增強可觸發納米結構表面帶正電的離子的發射，從而提供了一種具有化學和空間分辨率的太赫茲輔助APT儀器。

 
 

尖端頂部的整流太赫茲電壓。(A)在INIR = 2.3 GW / cm2的激光照射下，從鋁制尖端(尖端半徑為70 nm)獲得的電子發射的電流-電壓特性。(B)通過原子探針腔室外部的EO采樣測量的具有反向場方向(極性)的兩個太赫茲瞬變。(C)在VDC = -300 V和INIR = 2.3 GW / cm2時，對應于(B)EO跡線的太赫茲波形的光電流調制。(D)從(A)和(C)重建的整流太赫茲脈沖。圖片來源：Science Advances，doi：10.1126 / sciadv.abd7259

實驗：近太赫茲場表征和校準

在實驗過程中，研究小組專注于由鋁制尖端上的兩色空氣等離子體產生的單周期強太赫茲場，其偏置電壓為幾千伏。他們將近紅外(NIR)脈沖與太赫茲脈沖組合在一起，并將其共線聚焦在偏置了幾千伏特的鋁尖端上。他們使用飛行時間測量來獲取質荷比，并根據反投影定律從探測器系統上的撞擊位置重建蒸發量。。研究人員注意到在原子探針腔外通過電光采樣測量的兩個反向場方向或極性所產生的太赫茲脈沖的時間軌跡。Vella等。在NIR照明下，使用該場驅動負偏壓鋁電極頭的電子發射，從而測量了樣品頂點處的太赫茲場，以顯示該電極頭如何用作超快整流二極管。研究小組注意到，由于天線對尖端的響應，與入射的太赫茲脈沖存在相同的偏差。結果表明，太赫茲脈沖的幅度大約是入射太赫茲場的2000倍。為了比較場增強因子，該團隊使用了時域有限差分商業軟件Lumerical考慮尖端的幾何形狀。該團隊將太赫茲場的振幅增加到最大5.5 V / nm，以使用太赫茲脈沖執行離子場發射。然后，他們使用電子能量濾波實驗性地檢查了太赫茲近場的該值。

在太赫茲輔助APT中分析鋁納米尖端。(A)從純鋁樣品的太赫茲輔助原子探針分析(黑色)和近紅外激光輔助原子探針分析(紅色)測量的質譜。數據集由在偏置電壓Ubias = 9 kV，NIR激光強度INIR = 2.3 GW / cm2和在T = 50 K時每脈沖0.01離子的蒸發速率下收集的大約105個離子組成。(B)放大H +，H使用半對數標度的+2和H + 3質量峰。(C)使用半對數標度縮放Al +質譜峰。圖片來源：Science Advances，doi：10.1126 / sciadv.abd7259

研究太赫茲輔助APT中的鋁尖端及其雙頻激勵

為了使用太赫茲脈沖執行離子場蒸發，Vella等人。將鋁頭以9 kV正偏置，并將具有正極性的太赫茲脈沖設置為最大振幅5.5 V / µm，對應于10.5 V / nm的近場?？茖W家展示了使用太赫茲和NIR激光脈沖在相同偏置下獲得的質譜圖。使用NIR分析可以看出，蒸發體積的3-D重建顯示了三個晶體學方向的分辨良好的原子面。該團隊使用場腐蝕獲得了APT的圖像重建，并使用傅立葉變換計算了3-D圖像的空間分辨率方法。利用鋁尖端的雙頻激勵，他們記錄了蒸發速率與近紅外和太赫茲激光脈沖之間的延遲的關系。

 

在太赫茲輔助APT中分析鋁納米尖端。(A)用于太赫茲輔助原子探針分析的檢測器上Al +離子的空間分布。(B)太赫茲輔助原子探針分析得到的3D圖像，顯示了沿著<002>，<113>和<224>結晶方向的Al原子平面;黑色虛線指示眼睛。圖片來源：Science Advances，doi：10.1126 / sciadv.abd7259

在太赫茲脈沖在NIR脈沖之前的情況下，蒸發速率被認為是穩定的，其值等于僅通過太赫茲脈沖獲得的蒸發速率，因此不受NIR激光激發的影響。NIR和THz脈沖之間的時間重疊保持了不變的蒸發速率。當NIR脈沖在太赫茲脈沖之前時，蒸發速率在不到0.5皮秒的時間內增加到最大值。與近紅外脈沖相比，太赫茲脈沖輔助的潛在物理蒸發機制有助于原子探針的化學和空間分辨率。AI納米尖端中雙頻激發的結果為太赫茲脈沖無熱離子蒸發提供了實驗證明。

 
 

在近紅外激光通過太赫茲場發射在納米尖端的頂點加熱。(A)考慮到太赫茲脈沖的熱(黑色)或非熱(紅色)蒸發機制和NIR激光脈沖的熱機制，根據這兩個脈沖之間的延遲來計算歸一化蒸發速率，如圖1A所示。(B)在雙溫度模型中針對(C)中的測量參數計算的電子和晶格溫度。(C)瞬態太赫茲場蒸發(黑色正方形)，是NIR和太赫茲脈沖之間的延遲的函數。數據集包括在VDC = 8.9 kV時每步收集約103個離子，NIR激光強度INIR = 0.5 GW / cm2，僅使用太赫茲脈沖時每脈沖0.01離子的蒸發速率和僅使用NIR激光脈沖時每脈沖0.001離子的蒸發速率，在T = 50 K時。

外表

這樣，安吉拉·維拉(Angela Vella)及其同事展示了尖端增強的單周期太赫茲脈沖如何超快，非熱場地蒸發表面原子作為離子，從而為空間和化學分辨率的材料分析鋪平了道路。該方法還可以促進高電場中的時間分辨化學，以開辟新領域的化學方法。由單周期太赫茲脈沖產生的場蒸發離子的窄能量擴散將為使用帶電粒子束進行成像，分析以及從微米級到納米級的物質修飾開辟道路。