汞是一種有毒重金屬污染物，而甲基汞是毒性最強的汞化合物之一。甲基汞易于在水生食物鏈生物富集和放大，因此食用魚肉是人體甲基汞暴露的主要途徑，日本的水俁病就是食用魚肉導致的甲基汞中毒事件。同時汞是一種全球性污染物，人類活動排放到大氣中的汞，可以隨大氣環流進行長距離傳輸進行全球循環，因此環境汞污染受到國際學術界的高度關注。旨在全球范圍內減少汞使用和排放的《關于汞的水俁公約》已于2017年8月生效。

近年來，中國科學院地球化學研究所(地化所)馮新斌團隊發現汞礦區大米可以富集甲基汞，食用大米是貴州汞礦區、貴州省甚至我國南方居民甲基汞暴露的主要途徑;水稻對于甲基汞和無機汞表現出不同的富集過程，稻田土壤是水稻甲基汞的主要來源，水稻對甲基汞的富集是一個吸收-運移-富集的動態過程。因此，定量示蹤大米甲基汞和無機汞的來源及富集過程，對汞污染地區稻田汞污染控制及修復具有重要意義。

汞穩定同位素是示蹤汞源和環境過程的有利工具。基于總汞同位素二元混合模型，馮新斌團隊發現水稻各部位從土壤和大氣吸收汞的比例不同(Yin et al., 2013)。但是水稻體內甲基汞與無機汞的轉運途徑和來源存在顯著差異，因此研究水稻甲基汞與無機汞的同位素組成將有助于準確了解其來源和富集過程。基于前期建立的土壤樣品乙基化/GC分離甲基汞提取方法(Qin et al., 2018)和水稻植株甲基汞選擇提取方法(Li et al., 2017)，選擇貴州萬山汞礦區的稻田生態系統作為研究對象，按照四個生長周期分別采集大氣、灌溉水、根系土和水稻植株樣品，系統研究稻田生態系統甲基汞和無機汞的汞同位素分餾特征。

稻田生態系統無機汞與甲基汞的汞同位素分餾特征存在顯著差異。水稻植株各部位無機汞的δ202Hg及Δ199Hg值具有顯著差異，其無機汞的來源各不相同(圖1 a, b)。根據無機汞的汞同位素非質量分餾特征及模型計算，發現根系無機汞17-42%來自土壤、58-83%來自灌溉水，葉片和果實的無機汞幾乎全部來自大氣(~100%)，而水稻莖同時受到土壤、灌溉水和大氣汞的影響。不同生長周期水稻植株各部位的甲基汞汞同位素特征(δ202Hg和Δ199Hg)非常接近而且逐漸趨向土壤甲基汞(圖1c, d)，水稻根部從土壤吸收甲基汞的過程以及植株各部位之間的甲基汞傳輸不存在明顯的汞同位素質量分餾和非質量分餾。根據水稻植株各部位與大氣、土壤、灌溉水甲基汞的汞同位素非質量分餾特征推斷，水稻植株中的甲基汞全部來自于灌溉水-土壤系統。這與團隊前期研究結果一致，而汞同位素研究提供了更加直接有力的證據。

圖1 不同生長時期水稻組織和大氣、土壤、灌溉水的無機汞和甲基汞的δ202Hg和Δ199Hg值 　　

圖2. 水稻植株各部位和大氣、土壤、灌溉水的無機汞(左)和甲基汞(右)汞同位素分餾特征

研究系統揭示稻田生態系統甲基汞和無機汞的汞同位素分餾特征(圖2)，并定量計算灌溉水、土壤和大氣對水稻植株各組織甲基汞和無機汞的貢獻比例，展示了形態汞同位素應用于環境研究的巨大潛力，為深入理解水稻富集甲基汞和無機汞的機制和稻田土壤汞污染控制和修復提供重要科學依據。

相關成果在環境科學領域著名SCI刊物Environ. Sci. Technol.發表：Qin C., Du B., Yin R., Meng B., Fu X., Li P.,* Zhang L., Feng X.* Isotopic Fractionation and Source Appointment of Methylmercury and Inorganic Mercury in a Paddy Ecosystem. Environ. Sci. Technol. 2020, 54, 22, 14334-14342。博士生覃重陽為論文第一作者，李平研究員和馮新斌研究員為共同通訊作者，研究受到中國科學院前沿重點項目、國家自然科學基金和中國科學院青年創新促進會共同資助。