近日，北京大學、北大-清華生命科學聯合中心劉志博教授團隊與北京大學馬丁教授團隊合作在Angew. Chem. Int. Ed.上發表了題為“Radiocatalytic Synthesis of Acetic Acid from CH4 and CO2”的研究工作。該工作利用電離輻射作為賦能方式，同時利用水輻解產生的氧化性羥基自由基(·OH)和還原性水合電子(e−aq)，實現了甲烷(CH4)與二氧化碳(CO2)的氧化還原偶聯反應，在室溫下合成了醋酸(CH3COOH)。結合前期輻射固氮的工作，該研究或為原始地球環境下生命起源和演變過程提供新的啟發。

通過CH4和CO2的偶聯反應合成CH3COOH，是一種高原子經濟性的化學轉化過程，有利于兩種重要C1合成子的綜合利用。然而，兩者的高熱力學穩定性導致該過程難以高效發生。電離輻射作為有待開發的賦能形式，可以在溫和條件下輻解水，同時均勻產生氧化性羥基自由基·OH和還原性水合電子eaq-。

該工作將傳統輻射化學與催化化學相結合，利用輻射合成的CuO/TiO2顯著增加了純水中CH4與CO2輻射偶聯反應的能量轉化效率。通過對氣體比例、壓強、反應時間等實驗條件的優化進一步提高了反應的效率。并在催化劑循環實驗中驗證了輻射合成的CuO/TiO2具有良好的輻射穩定性。自由基捕獲實驗說明CuO/TiO2不僅能夠增加輻射能量的沉積效率，提高水輻解活性物種的產額，還能夠穩定二氧化碳自由基促進反應進行。

北京大學、北大-清華生命科學聯合中心劉志博教授和馬丁教授為該論文通訊作者，穆博帥博士、張瑜港博士和彭覓博士為論文共同第一作者。該工作得到了北京大學化學與分子工程學院、北大-清華生命科學聯合中心、北京分子科學國家研究中心、昌平實驗室、國家杰出青年科學基金、中華人民共和國科學技術部、北京市自然科學基金的資助。