為了研究熵設計過程中鈦酸鍶晶體學位置的選擇和元素平均尺寸的調控對熱電性能的優化作用，清華大學研究人員聯合中國科學院高能物理研究所師彩娟博士依托北京同步輻射裝置3W1線站，開展了高能X射線全散射(PDF)實驗，探究了從中熵到高熵的n型氧化物鈦酸鍶基材料的微結構與熱電性能的關系，成功實現了電熱輸運解耦和高的熱電性能。作為論文的共同第一作者，高能同步輻射光源(HEPS)結構動力學線站團隊的師彩娟博士完成了晶體學信息的探測，結合逆蒙特卡洛模擬方法，計算得到材料局部配位和成鍵的信息，為揭示局域微結構畸變與性能演變之間的關系提供重要依據。

熱電材料能夠實現電能和熱能之間的直接相互轉換，受到廣泛關注。氧化物熱電材料因其高穩定性、高元素豐度的優勢在熱電材料中具有重要地位，其中n型氧化物鈦酸鍶基(SrTiO3)材料具有較優的電學性能。然而，載流子輸運和聲子輸運間的強耦合關系，使得熱電材料的參數同步優化受到挑戰。為了理清從 SBLTO 到 SBCPLTO，樣品的電聲解耦程度不斷提升背后的結構因素，林元華教授團隊與高能光源HEPS的結構動力學線站團隊合作，采用同步輻射高能全散射方法研究變熵鈦酸鍶基熱電材料的微結構演變過程。圖1為基于同步輻射的原子對分布函數實驗數據及模擬結果，通過La-O鍵和Ti-O鍵的鍵長信息計算觀測容忍因子，分析其與遷移率之間的關系，推斷熵增大時遷移率的提升可能和TiO6八面體中Ti位移的減小有關。該工作為理解高熵材料中晶體多面體畸變和載流子輸運之間的耦合關系提供了理論依據，并突出了熵設計時局域晶格結構的分析對理解材料性能演變的重要性。

相關工作于9月3日以“Carrier-phonon decoupling in perovskite thermoelectrics via entropy engineering”為題發表于國際頂級材料綜合期刊《Nature Communications》上。清華大學博士畢業生鄭云鵬博士(現福州大學材料科學與工程學院副教授)、中國科學院物理所張慶華副研究員、中國科學院高能物理研究所師彩娟博士和清華大學材料學院周志方博士為論文的共同第一作者，通訊作者為清華大學材料學院林元華教授。論文的重要合作者還包括清華大學南策文教授、谷林教授、張興教授，中國科學院高能物理研究所徐偉研究員、張玉駿副研究員、楊棟亮高級工程師等。

該工作依托的BSRF-3W1線站高能衍射/全散射平臺(圖2)是在國家重點研發計劃的支持下，由李曉東研究員主持，多學科中心鄭黎榮、師彩娟、楊棟亮、張兵兵、張飛等人參與并設計搭建，同時得到了3W1線站楊一鳴等人的大力協助。平臺開放運行以來，已經順利完成多項用戶課題研究，用戶實驗成果在Nature、National Science Review、Nature Communications、Acta Materialia等期刊發表。

論文鏈接：https://doi.org/10.1038/s41467-024-52063-5

圖1. 變熵酸鍶基熱電材料的全散射實驗數據及逆蒙特卡洛擬合結果，(a)總對分布函數; (b) Ti-O 部分對分布函數

圖2. BSRF-3W1線站高能衍射/全散射平臺