中國科學院大連化物所彭章泉團隊采用原位同位素標記光譜和理論計算解鎖非質子鋰-二氧化碳電池中的二氧化碳還原反應途徑。相關研究成果發表在2024年6月17日出版的國際學術期刊《美國化學會雜志》。

O2還原反應(CO2RR)途徑對非質子鋰-CO₂電池的可逆性和過電位有重要影響；然而，由于缺乏直接的原位光譜證據，它仍然不完全被理解。

該文使用原位同位素標記光譜技術和理論計算相結合的方法，研究了模型Au|DMSO界面處的Li-CO₂RR途徑。所獲得的直接光譜證據表明，初級CO²RR通過在低過電位（ca.2.1 V vs Li/Li⁺）下啟動的CO₂到CO途徑（即2Li⁺+2CO₂+2e^–→CO+Li₂CO₃）和在高過電位（ca.1.7 V vs Li/Li⁺）下開始的CO₂到Li₂C₂O₄途徑（即，2Li⁺+2CO₂+2e^-→Li₂C₂O₄）進行，其中電位依賴性途徑主要取決于LiCO₂中間體的覆蓋率。

同時，整個Li-CO₂RR過程也伴隨著寄生反應，形成以COOH*為關鍵中間體的氣態C₂H₄，這是由反應性LiCO₂中間體和DMSO溶劑之間的H⁺-提取反應引起的。

這些基本見解使人們能夠建立非質子介質中Li-CO₂RR途徑的分子圖譜，并將作為可逆Li-CO₂電化學的重要指南。