碘的大氣地球化學循環是當前氣候變化研究的熱點和難點。大氣是碘地球化學循環的重要樞紐,海洋中的碘能夠通過大氣的干、濕沉降輸送到陸地。氣態碘還能有效降低臭氧含量,導致云凝結核的形成,因而對全球氣候變化有重要影響。碘的放射性同位素是輻射環境應急監測的重要指標,直接關系到公眾的輻射健康。長壽命放射性碘同位素129I既可以作為碘循環的理想示蹤劑,還可用于示蹤放射性污染物及其他污染物的環境行為。然而129I在大氣中的賦存狀態、時空變化特征與形態轉化機理等研究明顯不足,其原因主要在于大氣中129I含量極低(僅為10-17 ~10-15 g/m3的水平)且形態難以分離。
近日,中國科學院地球環境研究所環境放射性團隊在前期大氣顆粒態碘研究基礎上,進一步自主設計研發了大氣碘同位素形態串級采樣器,篩選超低本底采樣基質,優化燃燒程序、捕集液參數,分離環境大氣中顆粒碘、氣態無機碘和氣態有機碘,并采用加速器質譜技術和ICP-MS測量技術,建立了超靈敏環境大氣中的129I和127I形態的分析方法。該方法成功應用于2020年5月至8月西安城市環境大氣中129I和127I的水平和形態研究。結果表明,研究區大氣中129I和127I主要以氣態有機碘為主,約占總氣碘的50%,而氣態無機碘和顆粒態碘各占25%。此外,研究初步發現了129I和127I的形態轉換可能發生在春夏交替之際,并以顆粒態碘和氣態有機碘的相互轉化為主。該研究對采用129I精準示蹤大氣碘循環過程具有重要意義。
相關成果近期發表于Analytical Chemistry。
圖1 自主設計的顆粒態碘、氣態無機碘和有機碘的采集裝置示意圖
圖2 西安大氣中129I和127I形態水平與分布