植物的生存依賴于一種固碳過程——將空氣中的二氧化碳轉(zhuǎn)化為富含碳的生物分子。 這就是光合作用的全部意義，也是一個巨大的連鎖系統(tǒng)的基石，這個系統(tǒng)使碳在植物、動物、微生物和大氣中循環(huán)，以維持地球上的生命。

但是固碳的冠軍不是植物，而是土壤細菌。一些細菌酶完成固碳關鍵步驟的速度比植物酶快20倍，弄清楚它們是如何做到這一點的，可以幫助科學家開發(fā)各種形式的人工光合作用，用溫室氣體CO2生產(chǎn)燃料、化肥、抗生素和其他產(chǎn)品。

來自美國能源部SLAC國家加速器實驗室、美國能源部聯(lián)合基因組研究所(JGI)、斯坦福大學、德國馬克斯·普朗克陸地微生物研究和智利Concepción大學的一組研究人員發(fā)現(xiàn)了一種細菌酶是如何加速完成這一壯舉的——酶是促進化學反應的蛋白質(zhì)分子。

研究小組研究的這種酶屬于烯酰輔酶a羧化酶/還原酶(ECRs)家族。它來自于一種叫做Kitasatospora setae的土壤細菌，這種細菌除了具有固定碳的能力，還可以產(chǎn)生抗生素。

Wakatsuki和他的團隊本來一直在研究另一個相關的系統(tǒng)，即固氮系統(tǒng)，它將大氣中的氮氣轉(zhuǎn)化為生物所需的化合物。Wakatsuki在6年前從德國馬克斯·普朗克陸地微生物研究所的Tobias Erb和JGI的Yasuo Yoshikuni那里聽說了這種酶家族。為什么ECR酶會這么快?這個問題激起了他的興趣，他開始與Erb的團隊合作尋找答案。

Erb的研究團隊一直致力于開發(fā)用于人工光合作用的生物反應器，如何將大氣中的二氧化碳轉(zhuǎn)化為各種產(chǎn)品。光合作用對地球上的生命很重要，但它的效率不是很高。就像千百萬年來進化形成的所有事物一樣，它只是達到了它需要達到的程度，是在以前的發(fā)展基礎上慢慢建立起來的結果。在自然光合作用中，固定空氣中的二氧化碳的步驟依賴于一種叫做Rubisco的酶，是阻礙整個光合作用鏈的瓶頸。因此，若使用更為高效的酶來完成這一步驟，可能會大大提高效率。

SLAC團隊制備了ECR酶的蛋白質(zhì)結晶樣品，在美國能源部阿貢國家實驗室的高級光子源進行X射線檢測。X射線揭示了酶本身和酶與一個小輔助分子連接時的分子結構。SLAC的斯坦福同步輻射光源(SSRL)進行的進一步X射線研究顯示，當酶附著在其底物上時它的結構是如何發(fā)生變化的。最后，來自SLAC 直線加速器相干光源(LCLS， Linac Coherent Light Source)的一組研究人員在日本SACLA X射線自由電子激光器上對酶及其底物進行了更詳細的研究。X射線激光的選擇很重要，因為這決定了是否能夠在幾乎沒有輻射損傷的前提下研究這種酶在室溫下——更接近其自然環(huán)境的行為。

與此同時，Erb在德國的團隊和Esteban Vo?hringer-Martinez's的團隊在智利Concepción大學進行了詳細的生化研究和廣泛的動態(tài)模擬，以理解Wakatsuki和他的團隊收集的結構數(shù)據(jù)。

模擬顯示，這種酶不是一次只抓住一個二氧化碳分子并把它們附著在生物分子上——這種酶有成對的分子同步工作，就像魔術師的手同時扔球和接球，從而更快地完成工作。每個酶對的一個成員大開以捕捉一系列反應成分，而另一個則在捕獲的成分上閉合并進行碳固定反應;然后，他們在一個持續(xù)的循環(huán)中互換角色。

研究小組發(fā)現(xiàn)，有一個單一的分子“膠”將每一對酶的“手”連在一起，這樣它們就可以以協(xié)調(diào)的方式交替打開和關閉，而一個扭轉(zhuǎn)的運動有助于將原料和成品從發(fā)生反應的口袋中快速進出。當分子“膠”和扭轉(zhuǎn)同時存在時，固碳反應比沒有時快100倍。

酶的兩個部分的打開和關閉不僅涉及分子“膠”，而且還圍繞每個酶對的中心軸旋轉(zhuǎn)運動。“這種扭轉(zhuǎn)幾乎就像一個拍子，可以把成品推出來，或者把一套新的成分放進反應發(fā)生的口袋里。”酶對的扭轉(zhuǎn)和同步使它們每秒固定碳100次。

ECR酶家族還包括一個更多功能的分支，可以與許多不同種類的生物分子相互作用，產(chǎn)生各種產(chǎn)品。但由于它們沒有分子“膠”粘在一起，不能協(xié)調(diào)它們的運動，因此運行得更慢。Wakatsuki說:“如果我們能夠提高這些復雜反應的速率，從而產(chǎn)生新的生物分子，那將是該領域的一個重大飛躍。”

從靜態(tài)到動態(tài)

到目前為止，這些實驗已經(jīng)產(chǎn)生了酶、反應成分和不同構型的最終產(chǎn)物的靜態(tài)快照。“我們的夢想實驗，”Wakatsuki說，“將把所有的成分結合在一起，當它們流進X射線光束的路徑時，這樣我們就可以實時觀察反應的發(fā)生。”這個團隊實際上在SACLA做過嘗試，但沒有成功。他說:“二氧化碳分子非常小，它們移動得如此之快，以至于很難捕捉到它們附著在基底上的瞬間。”“此外，X射線激光束非常強，我們不能讓這些成分在其中停留足夠長的時間等反應發(fā)生。”但他補充說，即將對LCLS進行的高能升級可能會解決這個問題，因為脈沖到達頻率更高——每秒100萬次——而且可以根據(jù)每個樣本的理想強度進行單獨調(diào)整。

Wakatsuki說，他的團隊繼續(xù)與Erb的團隊合作，他們正在與LCLS樣品交付組和SLAC-Stanford低溫電子顯微鏡(cryo-EM)設施的研究人員合作，以找到一種使這種方法可行的方法。

“我們并不是試圖復制光合作用，”Erb解釋說。“我們想設計一個更高效的過程，利用我們對工程學的理解來重建自然的概念。這種‘光合作用2.0’可能發(fā)生在生物或合成系統(tǒng)中，比如人造葉綠體中。。。這個家族中的一些酶作用緩慢，但以一種非常具體的方式產(chǎn)生一種產(chǎn)品，其他成員的速度要快得多，可以為各種產(chǎn)品制造原材料。既然我們知道了機制，我們就可以設計結合這兩種方法的最佳特性的酶，非?？焖俚赝瓿晒ぷ?。”